Ввиду преклонных лет лальские монахи особо не стремились к расширению монастыря. Это обеспокоило Вологодское епархиальное управление. В 1864 г. Вологодский епископ Христофор обратился с письмом к настоятелю Соловецкого монастыря архимандриту Порфирию, в котором приглашал соловецких монахов принять участие в устройстве Ульяновского монастыря. Порфирий ответил согласием. 17 мая 1866 г. вышел указ Священного Синода о назначении иноков Соловецкого монастыря для устроения Ульяновской обители. Группа соловецких монахов (5 человек) во главе с иеромонахом Матфеем (назначенным настоятелем Ульяновского монастыря) летом 1866 г. прибыла в Ульяново.
   Бедность Ульяновского монастыря поразила вновь прибывших монахов. Матфей в своем "Воззвании" писал: "...церковь вместо ограды обнесена частоколом... до нищеты скудна всякими утварями и казною (например, в церкви только одна средней величины свеча перед иконою Нерукотворенного образа Спаса; одно медное ветхое кадило с порванными цепочками; в казне менее 10 рублей); братия нуждается в одежде, обуви, даже иногда в пище..."
Священный Синод объявил сбор пожертвований на строительство Ульяновского монастыря по всей России в течение десяти лет (1866-1876 гг.).
   Иеромонах Паисий и иеродиакон Феофилакт начали сбор пожертвований с ближайших деревень, а затем направились в центральные районы России. В Усть-Сысольске купеческой вдовой Сидоровой был пожертвован в пользу монастыря 2-этажный деревянный дом, в котором разместилось подворье монастыря. Окорокова преподнесла монахам понадобившуюся им клеенку, хранящуюся на чердаке. При развертывании клеенки из нее выпала икона Христа Спасителя.
   Перейдя из дома Окороковой в дом другой купчихи Коробковой, монахи вторично развернули клеенку, из которой выпали еще две иконы - Спасителя и Божьей Матери. Чудо было подтверждено московским митрополитом Филаретом.
   Получив его благословение, монахи с чудотворными иконами отправились с молебствиями по городам России для сбора новых пожертвований.
   В 1875 г. Ульяновский монастырь заимел часть мощей Святого Стефана из Московского Рождественского монастыря.
   Явление иконы, части святых мощей, различного рода слухи об излечении от прикосновения к святым предметам - все это увеличило приток богомольцев в монастырь. Ежегодно число поклонников доходило до 5 тыс. человек. Монастырь посещали в основном крестьяне Усть-Сысольского, Яренского и Печорского уездов. Доход монастыря от пожертвований и различных сборов в 1901 г. превышал 14 тыс. рублей.
   Монастырское хозяйство также приносило большую прибыль. С 1875 г. монахи стали разводить молочный скот холмогорской породы и уже в конце 80-х годов XIX в. у них насчитывалось до 40 коров. Кроме того, в монастыре имелось до 20 лошадей.
   Для содержания скота были построены каменный скотный двор и деревянная конюшня. Посев на монастырских пашнях достигал до 60 пудов ржи и до 100 пудов ячменя.
   Сена накашивали до 7500 пудов. Монастырь владел 2 мельницами, кирпичным заводом, мастерскими по изготовлению одежды и обуви. В 1878 г. была построена водокачка с паровым двигателем. Монахи развивали огородничество, рыболовство.
   Соловецкие монахи, среди которых находился архитектор-самоучка Феодосии, коми по национальности, развернули бурную деятельность по строительству монастыря.
   В 1867 г. была построена деревянная церковь во имя Преподобных Зосимы и Савватия, в этом же году был построен деревянный братский корпус на 24 кельи. Иконостас для церкви пожертвовал вологодский купец П.А.Белозеров.
   В 1869-1875 гг. был сооружен двухэтажный каменный пятиглавый Троицкий собор. На верхнем этаже располагался бронзовый престол в честь Живоначальной Троицы. Иконы в иконостасе были работы придворного художника В.М.Пошехонова.
   На нижнем этаже собора располагались приделы Нерукотворенного Спаса, Похвалы Божьей Матери, Святителя Стефана. В иконостасах размещались иконы святого Стефана Пермского, явленная икона Спасителя, древняя Толская Божия Матерь, образ Великомученика Пантелеймона, присланный из Афонского монастыря; святой Николай Чудотворец.
   В 1872-78 гг. была воздвигнута 60-метровая церковь-колокольня, внутри которой находились на нижнем этаже Трапезная церковь во имя Преподобных Зосимы и Савватия, на верхнем - церковь во имя Николая Чудотворца. На колокольне было установлено 17 колоколов, из них один весом до 354 пудов, другой - 303 пуда.
   В 1874 г. деревянная церковь во имя Зосимы и Савватия была перенесена на монастырское кладбище й переименована в Успенскую. Приделы старой деревянной церкви во имя Спаса Нерукотворенного Образа и Похвалы Пресвятой Богородицы были переименованы во имя Александра Невского и мученицы Ульянии.
   В 1877-79 гг. монастырь обнесли каменной стеной с четырьмя угловыми башнями и крытой галереей для крестного хода. Общая длина стены достигала почти 1 км. В стене была устроена квадратная церковь во имя Архистратига Михаила. В угловых башнях разместились кладовые, кузница, слесарня и кельи.
   В 1886 г. была воздвигнута каменная кладбищенская церковь во имя Успения Пресвятой Богородицы на месте сгоревшей в 1883 г. деревянной кладбищенской церкви. Иконостас для церкви пожертвовал Соликамский купец И.А.Рязанцев. Рядом с церковью построили каменную часовню, в которой разместили противопожарный инвентарь. Монастырское кладбище, кладбищенская церковь и часовня были окружены каменной оградой.
   В 1878 г. вне монастырской стены было начато строительство четырехэтажной гостиницы для приезжих. Кроме того, вне стены был построен трехэтажный дом для монастырских рабочих.
   В 1882 г. была открыта церковно-приходская школа для мальчиков, в 1907 г. - богадельня для больных. В 1871 г. в монастыре жили 36 монахов и послушников, в 1889 г. число их выросло до семидесяти человек. Для них были построены 2 братских корпуса.
   По количеству монашествующих Ульяновский монастырь уступал только вологодскому Горницко-Успенскому монастырю. По размерам угодий он занимал четвертое место в Вологодской епархии.